Il clero armeno cattolico andrà soggetto, soprattutto nel XVII secolo, a pressioni di latinizzazione da parte di alcuni religiosi missionari, ma non mancherà nella stessa epoca una produzione teologica tesa a dimostrare, all’insegna del rispetto della diversità rituale, la sostanziale e completa convergenza dottrinale della Chiesa armena con la Chiesa latina: tra il 1650 e il 1661 viene pubblicata a Roma, con i tipi della Congregazione di Propaganda Fide, l’opera del teologo e chierico regolare Clemente Galano, Conciliationis Ecclesiae Armenae cum Romana ex ipsis Armenorum Patrum et Doctorum testimoniis.
Nel contesto delle tensioni / aspirazioni all’unità della Chiesa dei secoli XVII-XVIII si inserisce l’opera di Mechitar di Sebaste, il quale nel 1700 fonda una Congregazione monastica che unisce al profondo legame di fraternità con la Chiesa Apostolica Armena una sostanziale ed esplicita comunione con Roma, in un atteggiamento sostenuto da uno speciale carisma ecumenico che Mechitar le imprime sin dall’inizio. Nello spirito di un autentico rispetto e di un sincero amore per l’unità della Chiesa, i Padri Mechitaristi irradieranno il loro apostolato ecumenico e culturale dai centri maggiori di Venezia (San Lazzaro) e Vienna. L’opera di Mechitar manifesterà il proprio valore profetico nei decenni successivi quando, a partire dai Catholicos Lazar II di Giahuk (1737-1751) e Simon di Erevan (1763-1780), la Sede di Etchmiadzin comincia ad entrare in contrasto con Roma. In questa svolta aveva giocato un ruolo decisivo il mutato atteggiamento dei patriarchi armeni di Costantinopoli, che dai primi anni del ‘700 erano diventati persecutori dei cattolici portandone molti sino al martirio. Le restrizioni del Sant’Uffizio quanto alla comunicazione in sacris che ne seguirono, risospinsero molti fedeli armeni cattolici alle missioni latine per gli atti di culto, il che suscitò una diffidenza supplementare verso quella che veniva percepita come un’assimilazione culturale per mezzo della de-nazionalizzazione della liturgia.
Nel 1740 la reazione cattolica porta alla costituzione del patriarcato armeno cattolico di Cilicia, con l’elezione di Abraham Bedros I Ardzivian, confermato da Benedetto XIV, che gli conferisce il pallio a Roma nel 1741. A questo si aggiunse nel 1830 la creazione del patriarcato armeno cattolico di Costantinopoli, con valore di rappresentanza civile nell’ambito dello Stato ottomano.
Nel 1828, col trattato di Turkman-Ciay, lo zar Nicola I annette l'Armenia orientale all’Impero russo e la Sede catholicossale ne viene in conseguenza rimodellata, con la costituzione Polojenie del 1836, sulla forma della Chiesa russa ortodossa.
Tra gli esponenti di spicco del clero armeno cattolico del Novecento va ricordato il patriarca Gregorio Pietro XV Agagianian (1895-1971), creato cardinale da Pio XII nel 1945 e che fu quasi sul punto di succedergli nel Conclave che portò nel 1958 all’elezione di Giovanni XXIII.
Il crollo del regime sovietico e la proclamazione dell’indipendenza dell’Armenia ha creato le condizioni per l’istituzione della diocesi degli Armeni Cattolici dell'Europa Orientale, con Sede Vescovile in Armenia (Gyumri). Il primo vescovo, scelto tra i Padri Mechitaristi nella persona di Nerses Der Nersessian, fu consacrato vescovo in San Pietro a Roma in una cerimonia presieduta dallo stesso papa Giovanni Paolo II il 17 novembre 1992.
L’organizzazione della Chiesa armena ha il proprio vertice nel Catholicos di tutti gli Armeni, eletto dai rappresentanti del clero e del popolo. La sua sede, inizialmente a Etchmiadzin, fu trasferita a Dvin alla fine del V secolo e successivamente in altre località, tra cui Sis, capitale della Cilicia, fino al 1441, anno in cui tornò a Etchmiadzin. Le due sedi subalterne di Aghtamar e di Sis in Cilicia sono le sopravvivenze di tali spostamenti. Fuori dell’Armenia storica vi sono i patriarcati di Gerusalemme, dotato di una piccola diocesi, e di Costantinopoli, cui fanno capo, dal 1461, gli armeni residenti nell'Impero ottomano e ne sono rappresentati civilmente.